JACS：界面工程，脉冲CO2电还原

文章来源：有机电化学

 

本文要点

1. 开发了一种界面工程策略，通过调用多尺度方法构建新的SnOx催化剂。该催化剂具有分层纳米多孔结构，涂覆有有机F单层，可以改变水性电解质中的三相界面，大大减少氢气的产生（小于5%），提高CO2RR选择性（约90%）。这种合理设计的三相界面通过主动捕获和还原二氧化碳，克服了二氧化碳在水性电解质中溶解度有限的问题。

2. 利用脉冲方波电位动态恢复CO2RR的活性相，以调节甲酸盐和一氧化碳（CO）等C1产物的产生。与-0.8 V（V vs RHE）下施加的恒定电位（约70%）相比，该方案可显著增强CO2RR选择性（约90%）。

3. 通过原位拉曼光谱进一步了解了脉冲方波电位下CO2捕获和还原过程的机理，从而观察了活性相和CO2RR中间体的拉曼振动模式的电位依赖强度。