天津大学巩金龙教授JACS : 调节*CHxO吸附以促进Cu基催化剂上电催化CO2还原为CH4

铜(Cu)可以有效催化电化学CO2还原反应(CO2RR),生产增值燃料和化学品,其中甲烷(CH4)因其高质量能量密度而备受关注。然而,*CO*CHxOCu上的吸附能之间的线性比例关系限制了对CH4的选择性。将Cu与第二种金属合金化提供了一种新的自由度来打破线性比例关系,从而调节产物分布。本文描述了一种可控的电沉积方法,将Cu与亲氧金属(M)合金化,以引导反应途径朝向CH4。优化的La5Cu95电催化剂的CH4法拉第效率为64.5%,局部电流密度为193.5 mA cm-2。亲氧La的引入可以通过增强MO键来降低*CO氢化为*CHxO的能垒,这也会促进*CH3OCO键的断裂以形成CH4。这项工作为铜基电催化剂的设计提供了一条新的途径,通过调节关键中间体的吸附行为来实现CO2RR的高选择性。

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