中国科大在设计单位点催化剂用于CO2电还原方面取得重要进展
中国科大在设计单位点催化剂用于CO2电还原方面取得重要进展
单原子催化剂或者分子催化剂等新一代单位点催化剂因为结构清晰、原子利用率高，选择性强等优点，受到了广泛的关注和研究。一般认为铜颗粒能催化二氧化碳到多碳产物，而铜单原子催化剂则催化二氧化碳还原到甲烷。有文献报道一些单原子催化剂在电化学原位过程中容易发生团聚形成金属铜颗粒，从而也能催化二氧化碳到多碳产物。但是对于“真正的”单位点上能否实现碳碳耦联过程，仍然没有明确的答案。此外，单位点催化剂的原位演变使得反应机理的研究更加复杂，也面临低活性、低选择性等一系列问题。如何设计合成二氧化碳电还原过程中稳定的单位点催化剂，同时高效催化碳碳耦联，仍缺乏相应探索。
基于此，中国科学技术大学曾杰教授和耿志刚副教授团队与澳大利亚悉尼大学李逢旺教授合作，成功构建稳定的单位点铜配位聚合物——苯并三氮唑铜（Cu(OH)BTA），实现了高效二氧化碳电还原碳碳耦联过程。通过结构解析表明该配位聚合物具有周期性的近邻铜位点，合适的铜-铜距离（5.7埃）既能够使得碳碳耦联可以发生，同时也不会因为中间体的吸附而破坏催化剂结构的稳定性，实现了稳定的单位点催化剂上高效合成多碳产物的目的